Science最新发现：光动力纳米催化剂可能成为发展氢能经济的关键

这项研究于11月24日发表在《Science》杂志上，由莱斯大学纳米光子学实验室、Syzygy Plasmonics公司和普林斯顿大学Andlinger能源与环境中心的团队合作完成。

DOI: 10.1126/science.abn5636.

在该研究中，Halas、Nordlander、莱斯大学校友Hossein Robatjazi、普林斯顿大学工程师和物理化学家Emily Carter等人表明，由铜和铁制成的天线反应器颗粒在转化氨方面非常有效。颗粒中的铜、能量收集片从可见光中捕捉能量。

具体地，莱斯大学Naomi J. Halas等人证明了等离子体光催化可以在光照下将热惰性的、富含地球的过渡金属转化为催化活性位点。在超快脉冲照明下，Cu-Fe复合体中的Fe活性位点实现了非常类似于Ru的氨光催化分解效率。当用发光二极管照射时，即使反应规模增加了近三个数量级，光催化效率保持相当。这一结果证明了用储量丰富的过渡金属从氨载体高效生产氢气的潜力。

在这项研究中，团队的研究内容包括以下三点：

1、对比了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs氨分解反应催化性

制备了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs催化剂，证实了Cu-Fe-AR表现出与报道的最有效的Ru基热催化剂相当的转换频率，并通过使用碳氢化合物注入模型表明，入射光子的量子效率更多地取决于MAO能级上HC的产生。

2、探究了微观反应机制

通过理论计算探究了Cu-Fe-AR上的微观反应机制，表明限速反应步骤是N₂在Cu-Fe-AR上的缔合解吸。

3、验证了光驱动NH₃分解

研究了可见光驱动的NH₃分解，证实了Cu-Fe-AR催化剂的高NH₃转化率、高H₂产率以及稳定性。并通过在具有市售LED的克级光反应器，证明了从NH₃产生低温绿色H₂的潜在可扩展性。

通过研究，作者发现了使用发光二极管作为光源在室温下光催化驱动氨裂解的可行性，在定制的光反应器中将反应放大了近三个数量级。在LED照明下，Cu-Fe-AR仍然表现出非常高的光催化活性，实现了高达72%的NH₃转化率。同时通过反应器优化，实现了在Cu-Fe-AR催化剂上高达18g/天的H₂产率，将光子-氢气转换效率提升至15.6%。

"像铁这样的过渡金属通常是热催化剂，"研究报告的共同作者、莱斯大学的Naomi Halas表示："这项工作表明它们可以成为高效的等离子体光催化剂。它还表明，光催化可以用廉价的LED光子源有效地进行。"

近年来，政府和产业众多机构持续投资创建无碳液态氨燃料基础设施和市场，因其不会造成温室效应，而这项研究很好地呼应了该主题，与其具有协同作用。由于液氨易于运输，而且蕴含大量的能量，因此是一种前途广阔的未来清洁燃料。

"鉴于它们在大幅减少化工行业碳排放方面的潜力，该光催化剂值得进一步研究。"相关研究人员补充说道。